Футболист, тренер, футбольный функционер. Выступал за московский "Спартак", считается лучшим бомбардиром в истории этой команды (забил 160 голов). Семикратный чемпион СССР (забил 133 гола). Заслуженный мастер спорта СССР (1954). Чемпион летних Олимпийских игр (1956).
На тренерской работе с 1959 г. Заслуженный тренер РСФСР (1968). Заслуженный тренер СССР (1970). Был старшим тренером "Спартака" (1959-1965 и 1967-1971), затем тренером ереванского "Арарата" (1973-1974 и 1984-1985), сборной СССР (1977-1979), одесского "Черноморца" (1980-1981). По завершении карьеры тренера на административной работе: занимал пост начальника сборной СССР (1986-1990), был первым заместителем председателя Федерации футбола СССР; в 2009-2010, в и 2012-2015 годы исполнял обязанности президента РФС.
Скончался Н.П. Симонян 23 ноября 2025 года на сотом году жизни, похоронен в Москве на Ваганьковском кладбище (56 уч.).